Etudes ab-initio des quelques nouveaux matériaux semi-conducteurs pour des applications photovoltaïques : étude des propriétés physiques

Abstract

الملخص (بالعربية) : يتركز عملنا على إجراء الحسابات المبادئ الأولى على مركبين SnZrS3 و SnZrSe3 اللذان كانا موضع اهتمام نظرًا لخصائصهما الفيزيائية المهمة من الناحية التكنولوجية. حيث تمت دراسة الخصائص البنيوية، الحرارية ، الإلكترونية ، الضوئية والكهروحرارية لهذين المركبين باستخدام طريقة الأمواج المستوية المعززة خطيًا مع كمون كلي (FP-LAPW) في إطار نظرية الكثافة الوظيفية (DFT) و التي تم برمجتها في Wien2k. تم حساب كمون التبادل والارتباط بالتقريب الكثافة المحلية LDA والتقريب التدرج المعمم (WC-GGA) بالإضافة إلى ذلك، تم اعتماد التقريب التدرج المعمم المسمى (EV-GGA)المعدل من طرف Engel Vosko و طريقة Becke Johnson (mBJ-GGA) المعدَّل مؤخرًا من طرف Tran Blaha ، من اجل الحصول على نتائج جيدة للخصائص الإلكترونية و الضوئية. لقد وجدنا أن نتائج حساب الخصائص الحالة البنيوية تتوافق جيدًا مع البيانات التجريبية المنشورة مسبقًا. قمنا أيضًا بدراسة بنية النطاق الإلكتروني لهذا المركب والتي تُظهر سلوك أشباه الموصلات بفجوة نطاق غير مباشرة تبلغ 1.054 eV و 0.531 eV لكل من SnZrS3 و SnZrSe3 ، على التوالي باستخدام mBJ –GGA. تم حساب الخصائص الديناميكية الحرارية المختلفة بما في ذلك معامل تمدد الحجم الحراري والسعات الحرارية باستخدام نموذج شبه التوافقي ل Debye . اضافة الى ذلك، تمت دراسة الخصائص الضوئية مثل دالة العزل ، معامل الانكسار ، معامل الامتصاص والأطياف الانعكاسية للموجات الكهرومغناطيسية الساقطة في نطاق طاقة يصل إلى 26 eV. كما قمنا ايضا باستخدام نظرية بولتزمان شبه الكلاسيكية لحساب مختلف الخواص الكهروحرارية. الكلمات المفتاحية : DFT ، FP-LAPW ، LDA ، WC-GGA ، EV-GGA ، mbj-GGA ،WIEN2K حسابات المبادئ الأولى (ab initio) ، الخصائص الكهروضوئية ، الخصائص الكهروحرارية ، الخصائص الديناميكية الحرارية ، SnZrS3 ، SnZrSe3.

Résumé (en Français) : Les calculs de premier principe ont été effectués sur les composés SnZrS3 et SnZrSe3 qui ont été intéressant en raison de ses propriétés physiques technologiquement importantes. Les propriétés structurales, électroniques, thermiques, optiques et thermoélectriques de ces composés ont été étudiées grâce à la méthode des ondes planes linéairement augmentées avec potentiel total (FP-LAPW) dans le cadre de la théorie fonctionnelle de la densité (DFT). Le potentiel d’échange et de corrélation est traité par l’approximation de la densité locale (LDA) et l’approximation du gradient généralisé telle qu’elle est développée par Wu et Cohn (WC-GGA). En plus de cela, l'approche d'Engel Vosko du GGA nommé (EV-GGA) et l'approche de Becke Johnson modifiée par Tran Blaha récemment développée (mBJ-GGA) est également utilisée pour obtenir des résultats fiables des propriétés électroniques et optiques. Les propriétés de l'état fondamental calculées dans la structure orthorhombique sont en bon accord avec les données publiées antérieurement. Nous avons également étudié la structure de bande électronique de ces composés qui montre le comportement semi-conducteur avec une bande interdite indirecte de 1,054 eV et 0,531 eV pour SnZrS3 et SnZrSe3, respectivement suivant la direction (X-)- au niveau de mBJ-GGA. Les effets de la pression sur les constantes de réseau, les capacités calorifiques, les coefficients de dilatation thermique, l'entropie et la température de Debye sont également explorés à l'aide du modèle de Debye quasi-harmonique. En outre, les propriétés optiques telles que la fonction diélectrique complexe, l'indice de réfraction, le coefficient d’absorption et les spectres de réflectivité des composés titré ont été étudiées pour les ondes électromagnétiques incidentes dans une gamme d'énergie allant jusqu'à 26 eV. La théorie semi-classique de Boltzmann a été considérée pour le calcul des propriétés thermoélectriques. Les résultats obtenus du coefficient de Seebeck, la conductivité électrique, la conductivité thermiques et le facteur de mérite montrent que nos matériaux possèdent des caractéristiques attrayantes. Les mots clés : DFT, FP-LAPW, LDA, WC-GGA, EV-GGA, mbj-GGA, WIEN2K, calcul ab initio, propriétés optoélectroniques, propriétés thermoélectriques, propriétés thermodynamiques, SnZrS3, SnZrSe3, chalogéne.

Abstract (en Anglais) : First principles calculations were carried out on the SnZrS3 and SnZrSe3 compounds, which has been of interest owing to its technologically important physical properties. The structural, electronic, optical, thermal and thermoelectric properties of these compounds have been studied using the full potential linearized augmented plane wave method (FP-LAPW) within the framework of density functional theory (DFT). The exchange and correlation potential is treated by the local density approximation (LDA) and the generalized gradient approximation of Wu and Cohen (WC-GGA). Besides that, Engel Vosko’s approach of GGA named as (EV-GGA) and Becke-Johnson modified form of exchange-correlation potential (mBJ- GGA) is also used to obtain reliable results of the electronic and optical properties. The calculated ground state properties in the orthorhombic structure are found to be in good accord with previously published data. we have also studied the electronic band structure and density of states of both compounds which shows the semiconducting behavior with an indirect band gap of 1.054 eV and 0.531 eV for SnZrS3 and SnZrSe3, respectively, along the (X-)- direction at the level of mBJ-GGA. the pressure effects on the lattice constants, heat capacities, thermal expansion coefficients, entropy, and Debye temperature are also explored using the quasi-harmonic Debye model. Furthermore, optical properties such as complex dielectric function, refractive index, absorption coefficient and reflectivity spectra of the titled compounds were studied for incident electromagnetic waves in an energy range up to 26 eV. The semi-classical Boltzmann theory was used for the calculation of thermoelectric properties. The results obtained from the Seebeck coefficient, the electrical conductivity, the thermal conductivity and the figure of merit show that our materials have attractive characteristics. Keywords : DFT, FP-LAPW, LDA, WC-GGA, EV-GGA, mbj-GGA, WIEN2K, ab initio calculations, optoelectronic properties, thermoelectric properties, thermodynamic properties, SnZrS3, SnZrSe3, chalogene.