L’effet des impuretés de manganèse et de gadolinium dans les semi-conducteurs: Etude ab-initio

Abstract

الملخص (بالعربية) : الجزء الأول لقد درسنا الخصائص المغناطيسية لمركب LiZnAs نصف أوسلير مع إدماج ذرة Mn باستخدام المحاكاة الوظيفية للكثافة ضمن التقريب (GGA) مع إضافة معامل هوبارد (GGA+U). دراسة مفصلة للمغناطيسية في المركبين GaAs و LiZnAs مع إدماج ذرة Mn . تم بناء خلية خارقة من 64 و 96 ذرة لمزيج الزنك ومركبات نصف Heusler على التوالي. تتنبأ حسابات GGA+U بأن الحالة المغناطيسية في مركب LiZnAs: Mn ، مع عزم مغناطيسي قدره 3.51 μB لكل منجنيز، هو أكثر ملاءمة في الطاقة من الحالة المضادة للمغناطيسية AFM . تم تأكيد التشابه الطوبولوجي بين المركبات غير المغناطيسية GaAs و LiZnAs أيضًا في هذه الأنظمة مع إدماج ذرة Mn . تُظهر هياكل النطاق والكثافة للحالات أن نصف أوسلير LiZnAsمع إدماج ذرةMn أصبح شبه موصل مغناطيسي مخفف (DMS) بفجوة مباشرة تبلغ 0.43 eV. التماثل المكعب والمسافات بين الزوج Mn هما عاملان رئيسيان للتنبؤ بالطابع والنظام المغناطيسي لنظام LiZnAs مع إدماج ذرة Mn. الجزء الثاني في هذا الجزء من الأطروحة ، يتم أخذ عيوب الإستبدال في الاعتبار. يتم بناء خلية عملاقة ذات 64 ذرة بضرب أشعة الشبكة a ، b ، .c تم استبدال اثنين من أيونات Gd في مواقع الكالكوجينيد لتشكيل تكوينين ، قريب وبعيد. بعد استبدال واسترخاء الخلايا الفائقةPb30Gd2X32 ) X= S, Se, Te) ، تُظهر دراسة الثبات المغناطيسي أن المواد تفضل الترتيب المغنطيسي المضاد للتكوين البعيد (Far) لذرات الجادولينيوم. تُظهر بنية النطاق وكثافة حالات أشباه الموصلات الثلاثة مع إدماج ذرة Gd طابع معدني. يُظهر نهج GGA+U+SO سلوكًا موصلًا لمركبات PbX مع إدماج ذرة Gd ) X= S, Se, Te). تقع حالات f-Gd في عمق نطاق التوصيل تحت تأثير إمكانات هوبارد. يمكن ملاحظة أن Gd3+ الذي يحل محل Pb2+ يعمل كمانح (يتردد صداها مع نطاق توصيل). إن نقص البيانات التجريبية والنظرية يجعل نتائجنا تنبؤية.

الكلمات المفتاحية: GGA+U, GGA+U+SO ,DFT,étude ab_initio ----------------------------------------------Résumé (en Français) : Résumé Première partie Nous avons étudié les propriétés magnétiques du composé demi-Heusler LiZnAs dopé au Mn en utilisant des simulations fonctionnelles de densité vias l'approximation du gradient généralisée (GGA) avec le paramètre Hubbard Ueff (GGA+U. Une étude détaillée du magnétisme dans les deux composés GaAs et LiZnAs dopés Mn a été effectuée. Une supercellule de 64 et 96 atomes a été construite pour la structure zinc blende et les composés demi-Heusler respectivement. Les calculs GGA+U prédisent que l'état ferromagnétique dans le composé LiZnAs: Mn, avec un moment magnétique de 3,51 μB par manganèse, est plus approprié en énergie que l'état antiferromagnétique. La ressemblance topologique entre les composés non magnétiques GaAs et LiZnAs est également confirmée dans ces systèmes dopés au Mn. Les structures de bande et les densités d'états montrent que le demi-Heusler LiZnAs dopé au Mn devient un semi-conducteur magnétique dilué (DMS) avec un gap direct de 0,43 eV. La symétrie cubique et les distances entre les paires de dopants (Mn) sont deux facteurs clés pour prédire le caractère et l'ordre magnétique du système LiZnAs dopé au Mn. Deuxième partie Dans cette partie de thèse, les défauts substitutionnels sont pris en compte. Une super-cellule de 64 atomes est construite en multipliant les vecteurs de réseau a, b, c. Deux ions de Gd ont été substitués dans les sites des chalcogénides en formant deux configurations, proche (Near) et éloignée (Far). Après la substitution et la relaxation de supercellules dopées au Gd (Pb30Gd2X32 avec X= S, Se et Te), l’étude de la stabilité magnétique montre que les matériaux favorisent l’ordre antiferromagnétique pour la configuration éloignée (Far) des deux atomes gadolinium. La structure de bande et la densité d’états des trois semi-conducteurs dopés au Gd présentent un caractère métallique. L’approche GGA+U+SO montre un comportement conducteur pour les composés PbX dopé au Mn avec X=S, Se et Te. Les états 4f-Gd se situent profondément dans la bande de conduction sous l’effet du potentiel d’Hubbard. On peut noter que Gd3+ qui remplace le Pb2+ agit comme un donneur (résonnant avec une bande de conduction). L’absence de données expérimentales et théoriques rend nos résultats prédictifs.

Les mots clés : GGA+U, GGA+U+SO , DFT,étude ab_initio

---------------------------------------------- Abstract (en Anglais) : Abstract First part We have investigated the magnetic properties of Mn-doped LiZnAs half Heusler compound using density functional simulations within the gradient generalized approximation (GGA) with the on-site Hubbard Ueff parameter (GGA+U). A detailed study of the magnetism in the two compounds GaAs and LiZnAs doped Mn has been investigated. A supercell of 64 and 96 atoms have been built for the zinc blende and the half-Heusler compounds respectively. GGA+U calculations predict that the ferromagnetic state in LiZnAs:Mn compound, with a magnetic moment of 3.51 μB per Manganese, is more appropriate in energy than the anti-ferromagnetic state. The topological similarity between GaAs and LiZnAs non-magnetic compounds is also confirmed in these Mn-doped systems. The band structures and densities of states show that the Mn doped half-Heusler LiZnAs has become a dilute magnetic semiconductor (DMS) with a direct gap of 0.43eV. The symmetry cubic and distances between the dopant pairs (Mn) are two key factors to predict the character and the magnetic order of Mn doped LiZnAs system. Second part In this part of the thesis, substitutional defects are taken into account. A 64 atom super cell is built by multiplying the lattice vectors a, b, c. Two Gd ions were substituted in the chalcogenide sites forming two configurations, Near and Far. After the substitution and relaxation of Gd-doped supercells (Pb30Gd2X32 with X = S, Se and Te), the magnetic stability study shows that materials favor the antiferromagnetic order for the distant configuration (Far) of the two gadolinium atoms. The band structure and density of states of the three Gd-doped semiconductors exhibit a metallic character. The GGA+U+SO approach shows a conductive behavior for PbX compounds doped with Mn with X = S, Se and Te. The 4f-Gd states lie deep in the conduction band under the influence of Hubbard potential. It can be noted that Gd3+ which replaces Pb2+ acts as a donor (resonating with a conduction band). The lack of experimental and theoretical data makes our results predictive.

Keywords : GGA+U, GGA+U+SO , DFT,étude ab_initio