Étude de premier-principes des alliages nitrures quaternaires dans la phase cubique pour des applications spintroniques.

Abstract

الملخص (بالعربية) :

تم استخدام نهج المبادئ الأولى الذي يعتمد على نظرية الكثافة الوظيفية (DFT) ، وطريقة الموجة المستوية المعززة ذات الإمكانات الكاملة (FP-LAPW) للتحقيق في الخصائص الهيكلية والمرنة والإلكترونية والمغناطيسية لـسبائك Heusler الرباعية (NaCaNO, NaSrNO, NaBaNO) تم استخدام تقريب التدرج المعمم (GGA) على النحو المحدد بواسطة Perdew-Burke-Ernzerhof (PBE) وإمكانات التبادل المعدلة modified Becke-Johnson (mBJ). على حد علمنا ، نقدم نتائجنا ، لأول مرة ، حسابًا كميًا للهياكل الإلكترونية والخصائص المغناطيسية لسبائك Heusler الرباعية و من حساب إجمالي الطاقة باستخدام ثلاثة تكوينات ذرية محتملة (, و  ) وجد أن هذه السبائك أكثر استقرارًا في المرحلة المغناطيسية الحديدية . من الثوابت المرنة المقدرة Cij, وجد أن جميع سبائك Heusler المدروسة مستقرة ميكانيكيًا في المرحلة  وبالتالي ، فإن الاستقرار الديناميكي للمراحل المقترحة للسبائك المدروسة غير معروف.هنا ، نقدم دراسة نظرية لعلاقات تشتت الفونون لإحدى السبائك المدروسة ، سبيكة NaCaNO. يظهر أن المرحلتان  و غير مستقرة ديناميكيًا. من مجموعة من ثلاث مراحل، يتم تحديد الطور  كمرحلة ثابتة محتملة بناءً على تحليل الاستقرار الديناميكي. و بحثنا أيضًا في متانة نصف المعدن كدالة لتغير ثابت الشبكة في هذه السبائك. لقد وجدنا أن هذه السبائك عبارة عن مغناطيسات حديدية نصف معدنية (HMF) بعزم مغناطيسي قدره 2 µB لكل وحدة معادلة بأحجام توازنها.يوضح هيكل النطاق الإلكتروني المستقطب بالدوران وكثافة حالات لهذه المركبات الرباعية بواسطة mBJ-GGA أن قناة دوران الأقلية (minority spin channels) لها طبيعة معدنية وأن قناة دوران الأغلبية (majority spin channels) لها طابع شبه ناقل مع فجوة نصف معدنية تبلغ 0.49 (2.17) و 0.72 (2.28) و 0.96 (2.22) لـسبائك Heusler الرباعية (NaCaNO ,NaSrNO, NaBaNO) ، على التوالي.يشير تحليل كثافة الحالات وكثافة الشحنة الدورانية لهذه السبائك الرباعية إلى أن العزم المغناطيسي ينشأ أساسًا من استقطاب الدوران القوي للمدار 2p لذرات النتروجين و الأوكسجين . الكلمات المفتاحية: ﻧﻈﺮﻳﺔ اﻟﺪاﻟﺔ اﻟﻮﻇﻴﻔﻴﺔ ﻟﻠﻜﺜﺎﻓﺔ (DFT), ﺳﺒﺎﺋﻚ ﻫﺎﺳﻠﺮHeusler, مغناطيسات حديدية نصف معدنية, المغناطيسية.. ---------------------------------------------- Résumé (en Français) :

Les méthodes de premiers-principes basés sur la théorie fonctionnelle de la densité (DFT) et la méthode des ondes planes augmentées linéarisées avec un potentiel total (FP-LAPW) ont été utilisées pour étudier les propriétés structurales, élastiques, électroniques et magnétiques des alliages Heusler quaternaires à base de NaXNO (X = Ca, Sr et Ba). L’approximation du gradient généralisé (GGA), tel que paramétré par Perdew-Burke-Ernzerhof (PBE) et le potentiel d'échange de Becke-Johnson modifié (mBJ) ont été utilisés. Nous présentons nos résultats, pour autant que nous le sachions pour la première fois, qui rendent compte quantitativement des structures électroniques et des propriétés magnétiques des alliages Heusler quaternaires NaXNO (X = Ca, Sr et Ba). D'après le calcul de l'énergie totale en utilisant trois configurations atomiques possibles (, , et ), il a été trouvé que les alliages Heusler quaternaires NaXNO (X = Ca, Sr et Ba) sont plus stables dans la phase ferromagnétique .

À partir de nos résultats des constantes élastiques Cij estimées, on constate que tous les alliages de Heusler considérés sont mécaniquement stables dans la phase . La stabilité dynamique des phases proposées des alliages considérés est donc inconnue. Nous présentons ici une étude théorique des dispersions de phonon de l'un des alliages considérés, l'alliage NaCaNO. Nous montrons que les deux phases  et  sont dynamiquement instables. Sur un ensemble de trois phases, la phase  est identifiée comme phase métastable possible sur la base de l'analyse de la stabilité dynamique.

Nous avons également étudié la robustesse de la demi-métallicité en fonction de la variation du paramètre du réseau dans ces alliages. Nous avons découvert que ces alliages sont des demi-métalliques ferromagnétiques (HMF) avec un moment magnétique de 2 µB par unité de formule à leur volume d'équilibre. Les structure de bandes électroniques polarisées en spin et les densités d'états calculés par GGA (mBJ-GGA) montrent que ces alliages Heusler quaternaires sont de nature métallique dans les directions de spin minoritaires et ont un caractère semi-conducteur dans les directions de spin majoritaires avec un gap demi-métallique de 0.49 (2.17), 0.72 (2.28) et 0.96 (2.22) eV pour les alliages Heusler quaternaires NaCaNO, NaSrCNO et NaBaNO, respectivement. L'analyse de la densité d'états et de la densité de charge de spin de ces alliages quaternaires indique que leurs moments magnétiques proviennent principalement de la forte polarisation de spin des états 2p des atomes N et O.

Les mots clés : Théorie fonctionnelle de la densité DFT ; Alliages Heusler ; Demi-métallique ferromagnétique ; Magnétisme. ---------------------------------------------- Abstract (en Anglais) :

The first-principles approach based on density functional theory (DFT), and the full-potential linearized augmented plane-wave method (FP-LAPW) were employed to investigate the structural, elastic, electronic, and magnetic properties of the NaXNO (X = Ca, Sr, and Ba) quaternary Heusler alloys. The generalized gradient approximation (GGA) as parameterized by Perdew-Burke-Ernzerhof (PBE) and the modified Becke-Johnson exchange potential (mBJ) were used. As far as we know, we present our results which for the first time quantitatively accounts for the electronic structures and magnetic properties of NaXNO (X = Ca, Sr, and Ba) quaternary Heusler alloys. From the total energy calculation using three possible atomic configurations (, , and ), it is found that NaXNO (X = Ca, Sr, and Ba) quaternary Heusler alloys are more stable in the ferromagnetic  phase. From our estimated elastic constants Cij, it is found that all the considered Heusler alloys are mechanically stable in the  phase. The dynamical stability of suggested phases of the considered alloys is thus unknown. Here, we present a theoretical study of the phonon-dispersion relations of one of the considered alloys, the NaCaNO alloy. We show that the  and  phases are dynamically unstable. Out of a set of three phases, the  phase is identified as possible metastable phase based on the analysis of dynamic stability. We have also investigated the robustness of the half-metallicity as a function of the variation of the lattice constant in these alloys. We have found that these alloys are half-metallic ferromagnets (HMF) with a magnetic moment of 2 µB per formula unit at their equilibrium volumes. The spin-polarized electronic band structure and density of states of these quaternary Heusler alloys calculated by GGA (mBJ-GGA) show that the minority spin channels have metallic nature and the majority spin channels have a semiconductor character with a half-metallic gap of 0.49 (2.17), 0.72 (2.28) and 0.96 (2.22) eV for NaCaNO, NaSrCNO, and NaBaNO quaternary Heusler alloys, respectively. Analysis of the density of states and the spin-charge density of these quaternary alloys indicates that their magnetic moments mainly originate from the strong spin-polarization of 2p states of N atoms and O atoms. Keywords: Density Functional Theory (DFT); Heusler alloys; Half-metallic Ferromagnets; Magnetism.