Étude ab-initio de l'effet de substitution des éléments d’alcalino-terreux sur les propriétés structurales, électroniques, et magnétiques dans le composé FeAs2 : cas de l’alliage CaFe2As2

Abstract

--------------------------------------------------------------------------------------------------------resume en arabe-------------------------------------------------------------------------------------------لقد تم تنفيذ تكوينات اللف المغزلي المغنطيسية المختلفة لمركب نكتو جين الحديد FeAs2 باستخدام طريقة الموجات المستوية المعدلة الخطية للجهد تام (FP-LAPW ) من خلال تقريب الميل ألاتجاهي المعمم (GGA) للجهد التبادلي الترابطي. بإسخدام برنامج (WIEN2K ) . لقد تم حساب الخصائص الإلكترونية لهذا المركب في عدة هياكل بلورية مختلفة. قد أظهرت الخصائص الإلكترونية لهذا المركب أن هيكل المار كاسيت في التكوين المغزلي غير المغنطيسي. وقد وجدنا أيضا أن مركب FeAs2 في هيكل المار كاسيت في التكوين المغزلي غير المغنطيسي يمر بمرحلة الانتقال الناجم عن الضغط إلى مضاد الانجذاب المغنطيسي(AFM1 ) في 12 جيغا باسكال ثم إلى مرحلة (AFM CuAl2 (I4/mcm في 64 جيغا باسكال ويرافق انتقال المرحلة أيضا انتقال شبه موصل (مرحلة marcasite) إلى معدن في (المرحلة CuAl2) وتوضح كثافة الإلكترونات الكمومية المتقدمة لهذا المركب الثنائي, كما تلعب المدارات p4 دورًا مهمًا في تحديد الطابع الإلكتروني والمغناطيسي لهذا المركب. ينتج الانتقال الطوري المصاحب زيادة في مدارات ثلاثية الأبعاد 3d Fe حول مستوى طاقة فيرمي. نقدم في هذه الأطروحة دراسة الخصائص التركيبية، الالكترونية و المغناطيسية للمركبات 2sA2eFaB و 2sA2FeaC باستخدام طريقة المبادئ الأولى (النظرية الدالية للكثافة DFT)، وذلك باستخدام طريقة الموجات المستوية المعدلة الخطية لجهد تام (WPAL-FP). في حالة غير مغنطيسية باستخدام تقريب كثافة المحلية (GGA)، و في الحالة المغناطيسية باستخدام ( GGA) و( U +GGA). النتائج المتحصل عليها من حيث وجهة نظر بنيوية تشير إلى إن الحالة المغناطيسية المدروسة ب ( GGA) مشابهة تماما للحالة الغير مغناطيسه. أما عند استخدام ( U +GGA) فهناك اختلاف حيت أن غالبية الدور للفرق d3-Fe موجودة في فرق التكافؤ أما بالنسبة للأقلية فهي موجودة على مستوى خط فرميس. بالنسبة للهيكل الالكتروني فهو يتميز بالتهجين بين الفرق d3-Fe و p4-AS مما يسبب الرابطة التساهمية بين sA-eF. -------------------------------------------------------------------------------------------------resume en français-----------------------------------------------------------------------------------------------La compréhension des différentes configurations magnétiques de spin pour le composé FeAs2 est réalisée à l'aide d'études de premiers principes basés sur la théorie fonctionnelle de la densité dans l’approximation de gradient généralisée (GGA), en tenant compte du couplage spin-orbite (SOC). La phase marcassite (Pnnm) est stable dans la configuration de spin non magnétique. Nous trouvons que le composé FeAs2 dans la phase de marcassite NM subit une transition de phase induite par la pression vers la phase de marcassite AFM1 à 12 GPa, puis vers la phase AFM CuAl2 (I4/mcm) à 63 GPa. La transition de phase est également accompagnée par une transition semi-conductrice (phase de marcasite) à métallique (phase de CuAl2). Le profil de densité électronique d'états calculé montre que l'hybridation des orbitales Fe 3d et As 4p joue un rôle important dans la détermination du caractère électronique et magnétique de ce composé. La transition de phase associée entraîne une augmentation des orbitales 3d Fe autour du niveau d'énergie de Fermi. Dans cette thèse, on a présenté une étude des propriétés structurales, électroniques et magnétiques des composés CaFe2As2 et BaFe2As2 en utilisant une méthode de premier-principes à base des ondes planes augmentées avec linéarisation (APW+lo) , basé sur la théorie de la densité fonctionnelle (DFT), dans l'état non magnétique en utilisant l'approximation de la densité locale (GGA). Les résultats obtenus indiquent que d'un point de vue structural, le cas ferromagnétique étudié avec la GGA est similaire au cas non magnétique. En utilisant la GGA+U, pour les spins majoritaires les états Fe-3d sont situées dans les bandes de valence, et pour les spins minoritaires sont localisés autour le niveau de Fermi. La structure électronique est caractérisée également par l'hybridation entre les états Fe-3d- et As-4p qui est responsable de la liaison covalente Fe-As. ----------------------------------------------------------------------------------------------------resume en anglais---------------------------------------------------------------------------------------------The understanding of different magnetic configuration for the FeAs2 iron pnictide compound is carried out using first-principles studies based on spin density functional theory within the generalized gradient approximation (GGA), including the spin-orbit coupling (SOC). The calculated stable phase is in the marcasite (Pnnm) with nonmagnetic spin ordering. We find that the FeAs2 compound in the NM marcasite phase undergoes pressure induced phase transition to the AFM1 marcasite phase at 12 GPa, then to the AFM CuAl2 (I4/mcm) phase at 63 GPa. The phase transition is also accompanied by semiconducting (marcasite phase) to metallic (CuAl2 phase) transition. The calculated electronic density of states profile shows the hybridization of the Fe 3d and As 4p orbitals play an important role in determining the electronic and magnetic character of this compound. The associated phase transition results in increased Fe 3d orbital around the Fermi energy level. In this thesis, we presented a study of structural, electronic and magnetic properties of CaFe2As2 and BaFe2As2 compounds using the full potential linearized augmented-plane wave (FP-LAPW) method based on the density functional theory (DFT), in the non magnetic state using the local density approximation (GGA), in the ferromagnetic state using the GGA and the GGA+U (with Hubbard-U corrections). The obtained results reveal that from a structural point of view, the ferromagnetic case studied using GGA is similar to the non magnetic case. Using the GGA+U, for majority spin the Fe-3d states are located in the valence bands, and for minority spin around the Fermi level. The electronic structure is characterized also by hybridization between Fe-3d- and As-4p states which is responsible for covalent Fe-As bonding.