L’effet de la pression sur la structure magnétique magnétique de MnAs1-xSbx: Etude de premier principe

Abstract

الملخص (بالعربية) :

ملخص العمل المطبق في إطار هذه الأطروحة، هو تحديد الخصائص الهيكلية، الإلكترونية و المغناطيسية للمواد MnX (X= As,Sb) و مزيجها MnAs1-xSbx، في هيكلين مختلفين، أحدهما في الضغط الإعتيادي من صنف NiAsسداسي الهيكل و الثاني تحت ضغط مرتفع من صنف MnPالهيكل المعيني القائممن أجل دراسة تأثير الضغط على الخصائص الهيكلية و المغناطيسية لهذه المركبات و أمزجتها الثلاثية. الحسابات المنجزة بطريقة "منذ البدء" اعتمدت على نظرية الدالة الوظيفية للكثافةDFT و بطريقة APW+lo وباستعمال الطريقة التقريبيةLSDA+U لحساب كمون التبادل و الترابط. أولا، قمنا بإجراء حسابات المحاكاة للمركبات الثنائية MnAs وMnSb للتنبؤ بقيمة معامل HubbardUeff الذي يستعمل فيما بعد في المقاربة LSDA+U الموجهة لدراسة الترابط القوي لهذه المركبات. نتائجنا الأكثر توافقا مع الأعمال التجريبية تحصلنا عليها من أجل Ueff = 3eV. إذا التأثير الهام لUeff أثبت فعاليته بالنسبة لهذين المركبين المغناطيسيين. في الجزء الثاني من هذا العمل، دراستنا تركزت على الخصائص المغناطيسية للأمزجة الثلاثية MnAs1-xSbx بدلالة التركيز x، في الهيكل NiAs و الهيكل MnP. الأمزجة المعدنية ذات الهيكل السداسي و الهيكل المعيني القائم قد تم نمذجتها باستعمال خلية مكبرة مكونة من 64 ذرة و ذلك من أجل دراسة تأثير تغير التركيزx على خصائص هذه الأمزجة. لقد بينا أن الخصائص الإلكترونية مثل كثافة المستويات و العزوم المغناطيسية شديدة الإرتباط بالتركيز x للعنصر Sb في المزيج MnAs1-xSbx سداسي الهيكل و الهيكل المعيني القائم. بالإضافة الى أنمعامل Hubbard له دور حاسم في التنبؤ بالخصائص الإلكترونية و المغناطيسية لهذه الأمزجة الجديدة التي قياساتها التجريبية لا تزال غير متوفرة او يصعب الحصول عليها. النتائج المتحصل عليها يمكن أن تكون مفيدة لفهم معمق للخصائص المغناطيسية في هذا النوع من الأمزجة التي قد تكون مرشحة واعدة جدا لتطبيقات الغزل الإلكتروني Spintronique و التبريد المغناطيسي. الكلمات المفتاحية:نظرية الدالة الوظيفية للكثافة، APW+lo، الهيكل الالكتروني،المزيج،الخصائص المغناطيسية.

----------------------------------------------Résumé Le travail effectué dans le cadre de cette thèse est la détermination des propriétés structurales, électroniques et magnétiques des matériaux MnX (X=As, Sb) et leurs alliages MnAs1−xSbx dans deux structures différentes : l’une à une pression ambiante de type NiAs (Hexagonale) et la seconde à haute pression de type MnP (Orthorhombique), afin d’examiner l’effet de la haute pression sur les propriétés structurales et magnétiques de ces composés et leurs alliages ternaires. Les calculs ab initio effectués sont basés sur la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT, sigle pour Density Functional Theory) et la méthode des ondes planes augmentées plus les orbitales locales (APW+lo, sigle pour Augmented Plane Wave plus local orbitals) en utilisant l’approximation de la densité locale de spin plus le potentiel de Hubbard (LSDA+U) pour le potentiel d’échange-corrélation. Tout d’abord, nous avons réalisé une série de calculs de simulations des composés binaires MnAs et MnSb pour prédire la valeur du paramètre Hubbard Ueff qui sera utilisé par la suite dans l’approche LSDA + U, destinée à étudier la forte corrélation de ces systèmes. Nos résultats les plus saillants sont obtenus pour Ueff = 3 eV. Donc l’effet important de Ueff prouve son efficacité pour ces deux composés ferromagnétiques. Dans la deuxième partie de ce travail, notre étude est focalisée sur les propriétés des alliages ternaires ferromagnétiques MnAs1−xSbx en fonction de la concentration x, dans la phase NiAs et la phase MnP. Les alliages métalliques hexagonaux et orthorhombiques ont été modélisés en utilisant une supercellule de 64 atomes afin d’étudier l’effet de la variation de la concentration x sur les propriétés de ces alliages. Nous avons montré que les propriétés électroniques telles les densités d’états et les moments magnétiques sont fortement dépendantes de la concentration x en Sb dans les alliages MnAs1−xSbx hexagonaux et orthorhombiques. En outre, le paramètre de Hubbard joue un rôle déterminant dans la prédiction des propriétés électroniques et magnétiques de ces nouveaux alliages dont les mesures expérimentales sont encore non disponibles ou sont difficiles à obtenir. Les résultats obtenus peuvent être utiles pour une compréhension approfondie du magnétisme dans ce type d’alliages qui pourront être des candidats très prometteurs pour des applications spintronique et froid magnétique. Mots-clés : DFT, APW+lo, Structure électronique, Propriétés magnétiques, Alliages

----------------------------------------------

Abstract (Anglais) : Abstract The work carried out in frame of this thesis is to determine the structural, electronic and magnetic properties of MnX (X = As, Sb) materials and their alloys MnAs1−xSbx in two different structures : The first one at ambient-pressure NiAs-type (Hexagonal) and the second at high-pressure MnP-type (Orthorhombic), in order to examine the effect of the high pressure on the structural and magnetic properties of these compounds and their ternary alloys. The ab initio calculations performed are based on the density functional theory (DFT) and the augmented plane wave method plus local orbitals (APW + lo) using the local spin density approximation plus the Hubbard potential (LSDA + U) for the exchange-correlation potential. First, we performed a series of simulations computations on the binary compounds MnAs and MnSb to predict the Hubbard parameter Ueff that will be used in the LSDA + U approach, which is the method of choice to study the strongly correlated materials. Our most interesting results are obtained for Ueff = 3 eV. So, the important effect of Ueff proves its indication for these two ferromagnetic compounds. In the second part of this work, our study is focused on the properties of the ferromagnetic ternary alloys MnAs1−xSbx depending on the composition x, for the NiAs-type phase and MnP-type phase. Hexagonal and orthorhombic metal alloys have been modeled using a supercell of 64 atoms to study the effect of the concentration change x on the properties of these alloys. We have shown that the electronic properties such as density of states and the magnetic moments are strongly dependent on the composition x of Sb in the hexagonal and orthorhombic alloys MnAs1−xSbx . In addition, the Hubbard parameter has an important role in predicting the electronic and magnetic properties of new alloys which experimental measurements are still unavailable or difficult to obtain. These results can be useful for a thorough understanding of magnetism in this kind of alloy which could be very promising candidates for spintronic applications and magnetic refrigeration. Keywords : DFT, APW+lo, Electronic structure, Magnetic properties, Alloys.